永乐二年（1404）是成祖登极后首次开科。周述与其从弟周孟简同科赴试，又同登鼎甲。成祖手书二人策，在周述的对策上批道：“环伟之才，充实之学。朕用尔嘉，擢居第二，勿自满假，惟时懋哉。”不久，又下令，让学士解缙选拔28人入文渊阁读书，周述兄弟又被选中。当时在文渊阁读书是十分荣耀的事，享受的待遇也十分优厚。纸笔由司礼监供给，早晚膳食由光禄寺供给，礼部还给每人每月膏烛费银子三锭，工部还为其选就近的地方以供居住。成祖对他们也格外看重，经常看望这些学子，还亲自考察他们的学业情况，这一切都令世人十分羡慕。
周述和周孟简实为亲兄弟。他们的父亲周子旭，轩昂豁达，孝友性成。8岁时，父母有病，周子旭便日夜侍奉，不离左右。父母去世，他哀毁不禁，与弟弟周子益亲密无间。有一年，家中遇到祸事，兄弟俩争着入狱。子旭说：“我为一家主事，这是我的责任”。子益说，“兄为一家之长，万一有什么不幸，宗祀之事谁来作主？弟在家中无关轻重，请让弟弟承担一切罪责”。子旭又说：“你还没有儿子，倘遇不幸，我如何向父母交待？”子益知道与兄争来争去不会有结果，便私自作主报官入狱，后被遣戍辽东，没想到竟死在路上。周子旭闻知弟弟已死，痛哭不已，言道：这是我的过错。遂以自己的次子孟简过继给弟弟。五年后，周子旭亦卒。
周述性情温和文静，从不疾言厉色。成祖得知他们二人为亲兄弟后，十分高兴，勉励他们要向宋代“二苏”学习。周述得中榜眼后，曾跟随成祖北巡，后升任左春坊谕德。仁宗即位（1425)，令他伴随太子到南京拜谒太祖皇陵。临行前，将周述召至榻前，问他怎样辅佐太子，周述的对答令仁宗十分满意。宣宗时，晋升为左庶子。正统初年（1436)在任上去世。
永乐十二年（1414)，周述以编修之职出任应天府乡试主考官。宣德七年（1432)、十年（1435)分别以左庶子之职出任顺天府乡试主考官。后又以侍讲之职主持过会试考试。
著有《东墅诗集》六卷。